相比于传统芬顿技术,基于硫酸根自由基(SO4•-)的高级氧化技术因pH适用范围更宽、氧化能力更强而成为研究热点。采用钴系非均相催化剂活化过硫酸氢钾(PMS)是产生SO4•-的常规手段。目前报道的催化剂多集中为钴或含钴氧化物,且催化效率不高。从催化反应本质推测,高效催化剂应同时具备高活性位点密度、高吸附性和高导电性等特征。 该研究首先在氧化石墨烯表面生长含钴的金属-有机框架ZIF-67,然后以ZIF-67为模版,通过配体交换反应形成中空Co3S4,最后经高温煅烧后制备成功石墨烯负载的中空CoS纳米晶。该材料通过高反应性壳层活化PMS,一级动力学速率常数(k)高达0.62 min-1,较国内外大部分非均相催化剂提高了1-2个数量级。而且,理论计算证明PMS在CoS表面快速分解且吸附能高达-7.56 eV。该研究为MOF在环境领域的应用提供了新选择,可看作新一代钴系催化剂。 该研究成果在I区SCI院刊Applied Catalysis B: Environmental上正式发表。第一作者为2015级博士生朱长青,通讯作者为课题组刘福强教授,凌晨助理研究员为本论文做了重要贡献。该研究得到了国家自然科学基金(51522805、51708281)、江苏省自然科学基金(BK20170647)以及博士后科学基金(2017M621719)的支持。 论文成果: Changqing Zhu, Fuqiang Liu*, Chen Ling, Hao Jiang, Haide Wu, Aimin Li. Growth of graphene-supported hollow cobalt sulfide nanocrystals via MOF-templated ligand exchange as surface-bound radical sinks for highly efficient bisphenol A degradation. Applied Catalysis B: Environmental, 2019, 242, 238-248. |